Gróf Teleki Sámuel a könyvtára állományát csaknem 70 éven át gyűjtötte, mintegy 24 nyugat-európai város könyvpiacáról, vagyona nagy részét erre áldozva. Széles körű levelezést folytatott, utazott, katalógusok alapján tájékozódott, néha húsz évet is várt, míg hozzájuthatott egy könyvritkasághoz. 1797 óta foglalkozott a marosvásárhelyi könyvtár felállításának tervével, amely végül 1799 és 1802 között megépült, elkészültek a polcok, kasztenek. A könyvek felrakását feltehetőleg a kancellár személyesen irányította. A könyvek azóta is sárgaréz drótból font ajtók mögött sorakoznak, hogy a lopást megelőzzék.
A könyvtár 1802. október 11-én nyílt meg a nagyközönség számára, ami már 1816-ban 36 ezer kötetet foglalt magában. Az első évben napi 3–5 látogatóról számolt be a könyvtárban vezetett olvasónapló, később még többen keresték fel a Tékát: főleg tanárok, kollégiumi diákok, kancellisták, fiatal arisztokraták nevelői, orvosok, papok és katonatisztek. Teleki a könyvtárát családi hitbizományként hagyta örököseire, úgy hogy azt a könyvtári szabályok betartása mellett nyilvános könyvtárként funkcionáljon. Teleki neje, Bethlen Zsuzsánna szintén könyvgyűjtő volt, aki mintegy 2000 kötetes, kizárólag magyar nyelvű könyvgyűjteményét végrendeletében a férje könyvtárához kapcsolta.
A könyvállomány legrégibb kiadású könyve, az 1475-ös kiadású ősnyomtatvány, Galeotto Martio Liber de homme-je. A nyomtatott dokumentumok között 67 ősnyomtatvány; közel 3000, a 16. században külföldön nyomtatott könyv; továbbá a 16-17. századból 1500 transsylvanika-hungarika-nyomtatvány található a Tékában. Ezek közül megemlítendő a legrégebbi marosvásárhelyi nyomtatvány, a Supplex Libellus Valachorum (1791), Balassi Bálint Istenes énekeinek 1660 körül Bártfán megjelentetett kiadása, Marosvásárhelyt Sorok és Glosszák néven ismert nyelvemlék, valamint Janus Pannonius összes műveinek kritikai kiadása 1784-ből, amelyet maga Teleki Sámuel rendezett sajtó alá, és Utrechtben nyomtattatta ki.
1962-ben a Teleki Téka hivatalosan egyesült a Bolyai líceum tanári könyvtárával. A nyolcvanezer kötetes Bolyai-állomány az úgynevezett „vegyes anyaggal” és a Teleki gyűjteménnyel együtt összesen 200 ezer kötetet tesz ki, és jelenleg Teleki-Bolyai Könyvtár néven a Maros Megyei Könyvtár részlege.